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原子能院建成國內(nèi)首個錒系元素化合物低溫光譜研究實(shí)驗(yàn)平臺

來源:原子能院 發(fā)布日期:2023-02-20

近日,原子能院放射化學(xué)研究所建成國內(nèi)首個錒系元素化合物低溫光譜研究實(shí)驗(yàn)平臺,并取得重要研究進(jìn)展。該平臺是具有世界領(lǐng)先水平的兼具樣品制備、精確光譜測定與計算、結(jié)構(gòu)和性能研究的錒系化合物與材料研究設(shè)施,提升了我國錒系化合物的基礎(chǔ)研究能力和水平,為錒系化合物的后續(xù)相關(guān)基礎(chǔ)和應(yīng)用研究奠定了堅實(shí)基礎(chǔ)。

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低溫光譜測定平臺


錒系元素(不包含釷)化合物具有豐富的電子能級光譜和相關(guān)的振動能級耦合光譜,對這些光譜進(jìn)行精確測定,可為錒系濃度分析、化合物表征、配位研究以及反應(yīng)性能等相關(guān)應(yīng)用科學(xué)研究提供關(guān)鍵信息。然而受到溫度展寬效應(yīng)的影響,錒系化合物的光譜在常溫情況下會呈現(xiàn)較寬的譜峰,形成較大重疊,無法提供精細(xì)的能級信息。


相比于常溫狀態(tài),溫度展寬效應(yīng)在低溫狀態(tài)下可被消除,譜峰將分裂成銳利的譜線,由此可有效區(qū)分光譜中的電子能級和振動能級,并與相關(guān)的物化性能明確關(guān)聯(lián)。為此,放射化學(xué)研究所項(xiàng)目團(tuán)隊(duì)克服了潔凈室改造、儀器調(diào)試、疫情影響等困難,成功建成國內(nèi)首個錒系元素化合物低溫光譜研究實(shí)驗(yàn)平臺。該平臺采用閉式液氦循環(huán),可將錒系化合物樣品降溫到3.3K(開爾文)的低溫;以窄線寬激光器作為光源、高分辨光譜儀作為探測器,可精細(xì)測定化合物的光譜;通過集成設(shè)計,實(shí)現(xiàn)了對同一低溫樣品進(jìn)行熒光光譜及壽命、吸收光譜和拉曼光譜的測定,并建立了針對相關(guān)光源和探測器校準(zhǔn)、儀器信號同步以及大量實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的獨(dú)特處理方法。通過測定代表性鈾酰化合物的低溫吸收與熒光光譜,項(xiàng)目團(tuán)隊(duì)確定了電子躍遷與振動能級的相互耦合,并拓展了錒系元素激發(fā)態(tài)計算方法,闡明了錒系離子f-f(電子殼層)電子躍遷與錒酰離子振動耦合的理論機(jī)制。在此基礎(chǔ)上,項(xiàng)目團(tuán)隊(duì)還通過在計算中引入一階微擾方法,成功得出與電子躍遷能級耦合的不同振動能級。         

                

基于院長期基礎(chǔ)研究專項(xiàng),原子能院培養(yǎng)了一批優(yōu)秀青年人才,形成了一支專業(yè)的錒系化合物實(shí)驗(yàn)與理論基礎(chǔ)研究團(tuán)隊(duì)。未來,項(xiàng)目團(tuán)隊(duì)將依托平臺持續(xù)開展錒系化合物光譜能級測定及應(yīng)用基礎(chǔ)前沿研究。


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