原子能院建成國內首個錒系元素化合物低溫光譜研究實驗平臺
來源:原子能院 發布日期:2023-02-20
近日,原子能院放射化學研究所建成國內首個錒系元素化合物低溫光譜研究實驗平臺,并取得重要研究進展。該平臺是具有世界領先水平的兼具樣品制備、精確光譜測定與計算、結構和性能研究的錒系化合物與材料研究設施,提升了我國錒系化合物的基礎研究能力和水平,為錒系化合物的后續相關基礎和應用研究奠定了堅實基礎。
低溫光譜測定平臺
錒系元素(不包含釷)化合物具有豐富的電子能級光譜和相關的振動能級耦合光譜,對這些光譜進行精確測定,可為錒系濃度分析、化合物表征、配位研究以及反應性能等相關應用科學研究提供關鍵信息。然而受到溫度展寬效應的影響,錒系化合物的光譜在常溫情況下會呈現較寬的譜峰,形成較大重疊,無法提供精細的能級信息。
相比于常溫狀態,溫度展寬效應在低溫狀態下可被消除,譜峰將分裂成銳利的譜線,由此可有效區分光譜中的電子能級和振動能級,并與相關的物化性能明確關聯。為此,放射化學研究所項目團隊克服了潔凈室改造、儀器調試、疫情影響等困難,成功建成國內首個錒系元素化合物低溫光譜研究實驗平臺。該平臺采用閉式液氦循環,可將錒系化合物樣品降溫到3.3K(開爾文)的低溫;以窄線寬激光器作為光源、高分辨光譜儀作為探測器,可精細測定化合物的光譜;通過集成設計,實現了對同一低溫樣品進行熒光光譜及壽命、吸收光譜和拉曼光譜的測定,并建立了針對相關光源和探測器校準、儀器信號同步以及大量實驗數據的獨特處理方法。通過測定代表性鈾酰化合物的低溫吸收與熒光光譜,項目團隊確定了電子躍遷與振動能級的相互耦合,并拓展了錒系元素激發態計算方法,闡明了錒系離子f-f(電子殼層)電子躍遷與錒酰離子振動耦合的理論機制。在此基礎上,項目團隊還通過在計算中引入一階微擾方法,成功得出與電子躍遷能級耦合的不同振動能級。
基于院長期基礎研究專項,原子能院培養了一批優秀青年人才,形成了一支專業的錒系化合物實驗與理論基礎研究團隊。未來,項目團隊將依托平臺持續開展錒系化合物光譜能級測定及應用基礎前沿研究。
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